氧演化反应在许多替代能源方案中具有重要作用，因为它提供了将可再生电能转化为化学燃料1,2,3所需的质子和电子。电催化剂通过促进所需的电子转移4以及化学键的形成和破裂5 。从根本上不同的过程中，这种参与导致复杂的电化学动力学 ，这些动力学可能具有挑战性地理解和控制 ，并且通常取决于超电位1,2,6,7 。当应用偏置与现象学的男管家理论一致的反应驱动反应时，这种行为就会出现 ，该理论的重点是电子传递8 ，从而使使用TAFEL分析在准平衡9,10,111111或稳态假设下获得机械洞察力。12 。然而，偏置下催化剂表面的充电也会影响键形成和破裂13,14,15 ，其对电催化速率的影响并未由现象学TAFEL分析8来解释 ，并且通常未知 。在这里，我们报告脉动伏安法和Operando X射线吸收光谱测量氧化物上的测量结果表明 ，应用的偏置不直接作用于反应坐标 ，而是影响电催化产生的电流通过催化剂中的电荷积累。我们发现，激活自由能随储存的氧化电荷量线性降低 ，并表明这种关系是电催化性能的基础 ，并且可以使用测量和计算进行评估 。我们预计这些发现和我们的方法将有助于更好地了解其他电催化材料和设计系统，并提高性能 。
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本文概览： 氧演化反应在许多替代能源方案中具有重要作用，因为它提供了将可再生电能转化为化学燃料1,2,3所需的质子和电子。电催化剂通过促进所需的电子转移4以及化学键的形成和破裂5。从根...