通过纳米级结构工程对声子传播和材料的热导率的控制对于纳米晶体管的发展和改善，热屏障 ，相变存储器和热电能量转换至关重要 。例如 ，降低热电材料的晶格导热率以增强其功绩（ZT）2,4,5,6,7是一个核心问题 。尽管许多单相/晶体材料已经具有较高的ZT值，但由于其相对较高的载流子迁移率，可以通过降低导热率3,8,9来进一步增强其热电性能。通过引入材料Intermixing10 ，纳米结构为2,4,6,9和Interfaces4,11 ，已使用了许多策略来降低给定材料的导热子或声子传输。411 。通过这些机制，短 ，中和长波长的声子分别分散 。SIGE量子点（QD）超晶格结构就是这样的系统 ，通过实现所有三个拼音散射机制12，它可以有效地降低20倍的热导率。
在这些散射机制中 ，界面声子散射是一项激烈研究的主题 ，并且已经通过建模和模拟进行了很大的进行，并结合了对许多层的有效导热率的实验测量13,14,15 ，而不是通过直接成像对声子的直接成像 。尽管可以理解 ，界面处的声子反射是导致热边界电阻16的，但对局部声子反射没有直接的实验观察 。拉曼光谱学已用于研究对SIGE超级晶格中声子的应变和组成效应17,18 ，而时间域的热心型测量进行了测量 ，以通过弹道传输进行调查导热率19。但是，这两种技术都缺乏研究单个纳米结构和接口的声子动力学所需的空间和动量分辨率 。因此，一种具有高空间 ，动量和能量分辨率的纳米级振动特性探测纳米级振动特性的实验技术对于加深我们对纳米级语音传输物理物理学的理解至关重要 。
单色电子显微镜的最新进展已使纳米20甚至Atomic21,22量表的振动激发光谱。到目前为止 ，已经实现了表面和散装激发的二维（2D）映射23以及单ATOM24和缺陷25振动信号的检测 。Although dipole scattering in polar materials, such as BN21,26,27, MgO23 and SiC20,28, under on-axis scanning transmission electron microscopy-electron energy loss spectroscopy (STEM-EELS) the geometry produces long-range and non-local polariton modes, reducing the atomic-scale contrast in vibrational EELS signal mapping29, dipole scattered signals are在具有弱偶极子（例如Si22和Sige）的元素和非极性材料中，基本上被抑制和可以忽略不计 ，这些材料仅包含高度局部的声子散射 。在这里 ，我们报告使用轴心梁检测器几何形状的SIGE QD中声子的定量高空间分辨率映射（扩展数据图1A）。我们在实验中揭示了SI和SIGE QD之间界面附近的一个显着的声子信号增强，这是由接口附近的纳米级声子反射得出的 。探测纳米结构的半导体中的局部振动和声子分散剂为结构 - 特性相关性提供了信息 ，并提供了对新型热电材料的设计和优化的洞察力 。这项工作是纳米级传播的纳米级表征未来研究的基础 ，以开发和改进纳米级结构和设备。
为这项研究选择的QD是使用Stranski -Krastanov生长机制（方法中的细节）生长的，并且选择了相似维度的QD ，以排除尺寸变化效应（扩展数据图2A）。每个QD在顶部都有一个类似圆顶的接口 ，底部具有平坦的界面（扩展数据图2B） 。这些结果与原子力显微镜和TEM表征支持的先前结果相似（扩展数据图2）30,31 。顶部和底部接口的宽度分别为约4 nm和1 nm（图1A）。因此，QD顶部的圆顶状界面和底部的平面界面靠近基板 ，因此分别表示为逐渐和突然的接口 。元素映射结果也提供了QD内部不对称GE分布的类似证据 ，并且可以通过在生长过程中从顶部到GE层的Si扩散来解释 。通过分析SI K和GE L边缘的核心损失鳗鱼（扩展数据图2C）获得的GE分数组成几乎单调变化，由于SIGE QD超级层状结构的生长条件，前几层几层（扩展数据图2A）在前几层（扩展数据图2A）中的层数增加。Si经历了热激活和应变激活的扩散到SIGE QD中 ，产生合金的纳米结构32 。结果 ，SIGE QD层靠近首先生长的基材，比远距离的Si扩散量更高 。这些QD的不同组成提供了一个有趣的机会 ，可以利用高分辨率振动电子显微镜来研究单个样品中局部振动的合金效应 ，这对于宏观光学方法是不可能的。18,33,34,35 。
为了研究QD内部的组成菌株，使用轴束检测器几何形状获得了振动鳗鱼光谱（扩展数据图1A） 。在层间纯Si中 ，光谱处理后可见两个不同的Si -Si振动峰（图1B）（扩展数据图3A）。位于59.8±0.2 MEV的峰属于Si横向和纵向光学（TO和LO）模式 ，称为OM，另一个峰向左 ，我们将其归类为低能模式信号 ，其能量为43.2±0.4 MEV（纵向声音（LA）和光子声元模式接近区域edges） 。在SIGE QD内，在扩展数据中 ，计算出的SIGE区域的状态声子密度（DOS）图4表明 ，在20-80 MeV范围内有四个可分离模式，对应于SIGE合金QD中SI和GE原子的各种组合振动（图1C） 。其中，由于周围的GE原子 ，SI OM能量被红色转移到56.3±0.3 MEV的值 ，这导致质量较大。
在纯Si区域中，拉曼（扩展数据中的64.8 MeV）的Si Om能量（64.8 MeV）与EEL（59.8 MeV）之间存在5 meV的差异。通过注意我们的实验条件来解释这种能量偏移（扩展数据图1） 。由于使用了33个MRAD和25个MRAD收敛和收集半角度 ，因此包括第二个Brillouin区（BZ）的角度的电子；K. Venkatraman等人22使用了类似的鳗鱼构型 ，被认为是动量平均的鳗鱼采集几何形状 。尽管拉曼光谱学仅探测BZ中心的接近零动量声子，这是由于可见光光子的低动量 ，我们的配置探针中的振动鳗都会探针所有动量的声子 ，因此在我们的结果与拉曼文献中产生了差异（请参阅补充第1部分中的详细讨论）。计算出的状态的声子密度（扩展数据图1f，g）与图1B ，C很好匹配 ，同时还正确捕获了动量平均的SI OM峰位置 。与拉曼光谱相比，振动鳗的杰出优势是上空分辨率 ，它揭示了当探针从中间层SI移动到SIGE QD时 ，振动信号突然变为纳米内部（扩展数据图4） 。
振动鳗可以实现元素和振动信息的纳米相关性（图2a，b）。SI OM移位地图的80 nm×15 nm尺寸几乎覆盖整个QD以及周围的层间SI，并与QD形状良好 ，从而确认了高空间分辨率 。SI OM能量移位在QD内是不均匀的 ，并且具有出色的跟踪QD：Si Om Energy Shings的GE组成最高，而GE含量最高（图2C） ，最大红移为3.88 MeV 。在能量转移图中观察到在2D组成图中反映的不对称性 ，并与图1a中的观测值一致。尽管已经获得了一维纳米级（1D）纳米级组成36，但我们使用2D空间组成映射并将其与组成诱导的振动能移位相关联 。
此外 ，在单个样本中研究了几个QD的不同组成的影响 ，从而有效地限制了我们的实验设置中的自由变量数量 。图2D显示了SI OM的能量转移趋势，这是相应QD中心的GE组成（X）的函数。Our data express a linear trend with a slope of −9.3 ± 1.09 meV per x lying within accepted values in the literature, with values obtained by Raman spectroscopy ranging from −7.7 to −8.8 meV per x (refs. 18,33,34,35) and a y intercept of 59.8 ± 0.4 meV matching well with the momentum-averaged Si OM energy in pure Si.
图3a显示了从与图2B相同的QD获得的SI OM的2D强度映射 。一个引人注目的特征是 ，尽管图2A所证明的 ，但底部间间层中SI的SI OM在图3D中具有15.9％的强度增强，但在图3D中突出显示了图3D 。我们认为 ，这种增强的来源是由于两个不同的接口引起的独特的散射动力学：突然的底部接口和逐渐的顶部接口（图3C ，d）。动量平均散射横截面由σ=∫σ（ω，Q）DQ和快速电子的动量分辨的Stokes散射概率（有关术语的详细信息和定义，请参见“ dpm映射”） ，这是由于界面附近的晶状体振动而导致了界面附近的晶状体振动。为了解释实验强度的增强 ，平衡声子总体NQ，V的局部变化 ，其中Q表示声子动量 ，ν表示某个声子分支，而状态的局部密度（LDOS）单独考虑 。随着梁引起的温度升高可以忽略不计（请参见补充第4节） ，NQ ，V在突然和逐渐接口附近的两个SI区域是恒定的 。计算出的LDO显示没有强度增强，这可能是由于不变的组成所致（补充图1）。因此 ，局部非平衡声子占用FQν被确定为在图3A中突然界面以下产生强度增强的主要因素（请参见补充第6节） 。非平衡声子占用占用两个部分FQ ，ν= FQ，ν ，0+GQ ，0+GQ，ν，fq ，ν ，0是室温下的平衡Bose-Einstein分布（NQ，V） ，在室温下 ，GQν是由于电子能量损失和界面反射而导致的平衡范围 。在接口附近，由于模式不匹配 ，界面反映了Si侧的光音子。因此 ，人口偏差GQ，可以将ν进一步分为两个部分 ，因为从电子束 ，G0和从界面散发出的声子发出的声子 。我们使用Boltzmann传输方程（BTE）来求解种群偏差G，并发现G = G0+ DSREXP（-2B/λ） ，其中D是预位剂 ，S和R分别是界面的镜头参数和反射率，B分别为be in界面的距离，并且λ是频率的自由路径（MFP） 。从原子绿的功能计算中 ，我们发现突然界面的反射率和逐渐接口作为纳米结构曲率的函数的差异很小（补充图5）。因此 ，我们得出的结论是，非平衡声子群体的差异必须归因于突然界面和逐渐界面的差异 。我们的BTE模拟表明 ，鳗鱼强度增强归因于突然接口的s高于逐渐的接口 。随着QD中的GE含量的增加 ，突然界面处的组成变化变得更加剧烈，导致强度增强 ，表现出单调关系 ，而QD内的GE组成的增加，如图3E所示。此外 ，探测QD末端的声子作为声子的逐渐消失 ，在此逐渐和突然的接口变得几乎相同（扩展数据图5），因为较薄的界面可能具有较小的反射率 ，从而降低了界面两侧的反射的声子群体 。另外 ，可以使用声子反射来研究声子MFP（扩展数据图6和7） 。
线扫描中振动信号的变化（扩展数据图8b）可能是由于梁和原子核之间的短距离库仑相互作用引起的，提供了原子尺度的对比度29。有趣的是，即使将最大峰高归一化为1时 ，GE OM仍然显示出强大的调制。
为了恢复QD接口处的定向和动量信息 ，并阐明了声子动力学，使用3 mrad收敛半角度为25,37（图4A） ，将动量分辨的光束检测器几何形状（图4A）使用以获得差异声子（DPM）地图（请参阅“ DPM映射 ”） 。映射差异并考虑动量保存（如图4A所示 ，声子动量向量与电子动量变化方向相反，产生了垂直方向的DPM映射 ，并且首次将声子方向在纳米级处实验成像 。对于原子上理想的界面 ，界面处的声子反射被认为是镜面的，在与接口q //平行的动量由于所见的翻译对称性 ，因此可以保守。相反 ，对于原子不规则的界面，原子障碍打破了横向翻译对称性 ，因此 ，也可以耦合具有不同Q //的声子模式，从而导致弥漫性散射过程 。图4C中的DPM图显示了指向突然界面的动量向量，并且鉴于SI中的光子声子的组速度与γ– X相反的方向相反（扩展数据图1） ，然后将Si光学声子视为从突然的接口中传播 。声子通量是组速度和声子数量的产物 ，具有图4D所示的给定动量，实验证实了这一现象 ，并且与图3A ，b所包围的物理学一致。突然的界面具有较高的镜面度，因此 ，首选向后移动的声子的产生 ，而顶部的渐进界面由于其从SI向SIGE的逐渐逐渐过渡而具有更弱的方向偏好 。
在能量转换，量子计算和纳米技术方面 ，纳米结构半导体中空间映射振动的能力至关重要 。我们已经证明 ，振动的鳗鱼能够探测在振动状态局部群体中表现为调制的相互作用动力学。我们的结果提供了对界面上纳米级声子物理学的见解，并在存在纳米结构和接口的情况下显示了局部振动状态的实验调制 。我们还从纳米级接口的语音反射形式获得了动态声子过程的直接实验证据 ，揭示了声子和界面镜面之间的相互作用 。总之 ，纳米结构的结构突然变化是最佳的，以实现高声子阻抗，从而降低导热率。除了热传输之外 ，将亚纳米仪分辨率与振动信息结合起来 ，还可以进入纳米级热力学，例如热容量和熵 。
本文来自作者[admin]投稿，不代表东辰文化立场，如若转载，请注明出处：http://www.mzwhys.cn/jyan/202506-2613.html
评论列表（4条）
我是东辰文化的签约作者“admin”！
希望本篇文章《通过电子显微镜对声子动力学的纳米级成像》能对你有所帮助！
本站[东辰文化]内容主要涵盖：生活百科,小常识,生活小窍门,知识分享
本文概览： 通过纳米级结构工程对声子传播和材料的热导率的控制对于纳米晶体管的发展和改善，热屏障，相变存储器和热电能量转换至关重要。例如，降低热电材料的晶格导热率以增强其功绩（ZT）2,...